Wärmeleitfähigkeit und Wärmeleitfähigkeit von Fulleren

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 9603 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Aufgrund ihrer herausragenden Eigenschaften wurden kohlenstoffbasierte Nanofluide (CbNFs) in verschiedenen fortschrittlichen Wärmeübertragungs- und Kühltechnologien eingesetzt. Es wurde behauptet, dass diese CbNFs die Eigenschaften der Basisarbeitsflüssigkeiten erheblich verbessern können. Unter allen thermischen Eigenschaften gilt die Wärmeleitfähigkeit (λ) als der wichtigste zu berücksichtigende Parameter für die Anwendung von Nanofluiden (NFs). In der vorliegenden Forschungsstudie haben wir zum ersten Mal sowohl λ als auch die thermische Diffusionsfähigkeit (aT) von sehr stabilen NFs auf Fullerenbasis (C60) in flüssiger Phase (1,2,3,4-Tetrahydronaphthalin und 1,2-Dichlorbenzol) gemessen die transiente Mehrstrom-Hitzdrahttechnik bei Atmosphärendruck in einem weiten Temperaturbereich (254–323 K). Ähnlich wie bei den Basisflüssigkeiten (BLs) beobachteten wir eine leichte Abnahme von λ mit steigender Temperatur. Darüber hinaus wurde λ im Vergleich zu den BLs durch die Zugabe von C60 verringert. Die Ergebnisse wurden mithilfe verschiedener theoretischer Modelle mit den vorhergesagten Ergebnissen verglichen. Zwischen den C60-NFs und den entsprechenden BLs wurde keine große Variation des aT beobachtet, was teilweise auf die geringe Variation von λ bei der Zugabe von C60 zurückzuführen ist.

Die kohlenstoffbasierte Familie von Nanomaterialien (CbNFs), bestehend aus ein- und mehrschichtigem Graphen, ein- und mehrwandigen Kohlenstoff-Nanoröhrchen, Graphit, Graphen-Nanoplättchen, Graphen-Quantenpunkten, Graphenoxid usw., hat in letzter Zeit große Aufmerksamkeit für die Herstellung erhalten von NFs (d. h. Dispersion von CbNFs in Basisflüssigkeiten, BLs) aufgrund ihrer verschiedenen hervorragenden und einzigartigen Eigenschaften zusammen mit ihren überlegenen thermischen Eigenschaften im Vergleich zu herkömmlichen Flüssigkeiten1,2,3,4,5. Die Art und Weise, wie sich die CbNFs an und durch die Moleküle der BLs binden, bestimmt Eigenschaften wie Rheologie, thermische und elektrische Leitfähigkeit oder Lichtabsorption/-emission. Diese NFs haben ein großes Potenzial für industrielle Anwendungen wie Solarthermiespeicher, Wärmerohre und Energiespeicher sowie andere fortschrittliche Wärmeübertragungs- und Kühltechnologien gezeigt; Dies ist auf ihre höhere Wärmeleitfähigkeit (λ) und konvektiven Wärmeübertragungskoeffizienten im Vergleich zu den entsprechenden BLs2,5 zurückzuführen. Tatsächlich ist die λ-Verbesserung der erste erwartete Vorteil der Verwendung eines Nanofluids (NF), wenn es als thermisches Arbeitsmedium eingesetzt wird. Bei der Bewertung im Vergleich zu Metallen oder Metalloxiden (Au, Ag, Cu, Fe, CuO, Al2O3, ZnO usw.) ist λ in Kohlenstoffnanostrukturen aufgrund ihres hohen intrinsischen λ, ihrer geringen Dichte und ihrer starken kovalenten C-C-Bindungen größer Phononenstreuung6. Beispielsweise weist λ von Kohlenstoffmaterialien einen weiten Bereich auf, der von 0,2 W/m K für diamantähnliche Kohlenstoffe bis 6000 W/m K für einwandige Kohlenstoffnanoröhren (SWNT)7 reicht; was dem von Graphen überlegen ist (5300 W/m K für)8, doppelwandige Kohlenstoff-Nanoröhrchen (DWNT, 3986 W/m K) und mehrwandige Kohlenstoff-Nanoröhrchen (MWNT, 3000 W/m K) 5,7,9. Daher können Kohlenstoffmaterialien entweder als Wärmeisolatoren (z. B. diamantähnlicher Kohlenstoff) oder als Wärmesupraleiter (z. B. Graphen) eingesetzt werden.

Es ist erwähnenswert, dass verschiedene experimentelle und theoretische Studien über eine λ-Verstärkung von NFs und die damit verbundenen Einflussfaktoren berichtet haben. Die Ergebnisse zeigten, dass λ von NFs normalerweise nicht nur von der Wärmeleitfähigkeit des Partikels, seiner Konzentration in einem NF, seiner Größe und Form, sondern auch von Umgebungsparametern wie der Grundflüssigkeit, dem pH-Wert, dem Tensid, dem Dispergiermittel und dem Stand abhängt Zeit10. Verschiedene Untersuchungen haben gezeigt, dass eine höhere λ-Verstärkung von NFs erzielt werden konnte, wenn Basisflüssigkeiten mit niedrigerem λ-Wert in Betracht gezogen wurden2. Darüber hinaus wurde berichtet, dass λ von NFs bei einem sehr geringen Volumenanteil an Nanoadditiven atypisch erhöht wird11,12,13,14. Beispielsweise wurde in einer ersten Studie von Choi et al.12 über eine λ-Verstärkung von 160 % für 1,0 Vol.-% mehrwandige Kohlenstoffnanoröhren (MWCNT), dispergiert in synthetischem Poly(alpha-olefin) (PAO)-Öl, berichtet. In verschiedenen anderen Studien wurde eine viel geringere λ-Verstärkung (d. h. eine Größenordnung kleiner, nur 7 %) von NFs auf der Basis von Kohlenstoffnanoröhren gefunden, einschließlich funktionalisierter MWCNT und Flüssigkeiten auf unterschiedlicher Basis (Wasser, Öl, Decen, Ethylenglykol, Glycerin). , Kältemittel R113 usw.)14,15,16,17,18,19,20,21,22,23. In einigen Studien wurde eine zeitliche Abnahme von λ beobachtet, insbesondere in den ersten 10 Tagen nach der Herstellung der NF, aber die Reduktionsrate nahm mit der Zeit auch ab9.

Im Gegensatz dazu haben einige berichtet, dass NFs, die Graphen-Nanomaterialien enthalten, im Vergleich zu solchen, die andere Nanopartikel enthalten, häufig ein größeres λ aufwiesen5. Yu et al.24 gaben einen Anstieg von λ bis zu 86 % für auf Graphen und Graphenoxid (GO) basierende Ethylenglykol-NFs an (d. h. λ des GO-NF und Graphen-NF betrug 4,9 W/m K bzw. 6,8 W/m K). ). Geringere λ-Verstärkungen (unter 27 %) wurden in anderen Graphen-Nanoblättern, Graphit-Nanopartikeln und auf Graphen-Quantenpunkten (GQD) basierenden NFs behauptet, die mit Wasser oder ionischen Flüssigkeiten hergestellt wurden3,25,26,27. Es wurde darauf hingewiesen, dass Graphen-Nanoblätter, abgesehen von strukturellen Defekten, unzureichender Stabilität und Umschichtung von Graphenoxid, dazu neigen, sich an der Oberfläche und an den Kanten zu wickeln, zu falten und zu wellen, was die Wärmeübertragungsmechanismen und die anschließende Messung beeinträchtigt λ.

Unter den oben genannten CbNFs wurde Nanodiamantpartikeln und Fulleren-basierten NFs viel weniger Aufmerksamkeit geschenkt19,28,29,30. Dies kann auf das niedrigere λ dieser Nanopartikel zurückgeführt werden. Für Nano-Diamant-Wasser-basierte NFs betrugen die angegebenen λ-Verbesserungen bis zu 22,8 %29,30. Für Fulleren-C60-NFs wurde eine 6 %ige Verbesserung von λ für Ölbasisflüssigkeiten angegeben; aber 3 % Reduzierung von λ für Flüssigkeiten auf Wasserbasis und eine Abnahme von λ mit zunehmendem C60-Volumenanteil19,28.

Im Allgemeinen gibt es eine erhebliche Streuung des gemessenen λ von verschiedenen Forschungsgruppen für die gleiche Art von NFs und sogar für den gleichen Volumenanteil an Nanoadditiven mit der gleichen Größe. Obwohl eine Erhöhung des Volumenanteils des Nanoadditivs immer einen positiven Effekt auf λ von NFs zu haben scheint, ist die Steigerungsrate in verschiedenen Forschungsstudien eher unterschiedlich. Solche Meinungsverschiedenheiten werden auf die unterschiedlichen Probenvorbereitungen und Stabilisierungsmethoden zurückgeführt. Die Verwendung geeigneter Tenside oder Dispergiermittel zur Herstellung stabiler NFs erhöht nicht nur die Viskosität, sondern verringert auch λ von NFs, da die Nanoadditive aufgrund starker Van-der-Waals-Wechselwirkungen Aggregate bilden können31,32,33 ,34. Selbst wenn λ des Nanopartikels λ von NFs direkt beeinflussen kann (d. h. bei einem ähnlichen Nanopartikelgehalt in einem gegebenen NF führt ein höherer λ des Partikels im Allgemeinen zu einer stärkeren Verbesserung von λ des NF), ist dies nicht der Fall schlüssig, da λ von NFs unter anderem auch von anderen Aspekten wie Aggregation, Brownscher Bewegung, Grenzflächen-Nanoschicht, Oberflächenladungszustand und thermischem Widerstand von Nanopartikeln beeinflusst wird10.

Es muss auch erwähnt werden, dass einige Forschungsstudien einen anomalen λ-Anstieg einiger NFs mit einem Anstieg des Nanoadditiv-Volumenanteils innerhalb der Basisflüssigkeit ergeben haben12,35. Dies ist immer noch ein kontroverses Thema10,36. Es wurde festgestellt, dass das gemessene λ deutlich höher war als der theoretische Wert, der vom klassischen Maxwell-Modell37, angepasst von Hamilton und Crosser38, vorhergesagt wurde. Dies wurde durch die Art der Wärmeleitung in Nanopartikeln und Suspensionen, die Brownsche Bewegung von Nanopartikeln, die angeordnete Struktur an der Fest-Flüssigkeits-Grenzfläche, die Clusterbildung von Nanopartikeln usw. erklärt.39,40,41. Bisher gibt es keine konsistente Theorie zur Vorhersage der anomalen λ-Verstärkung von NFs. Ob die Unterschiede auf die zuvor genannten Gründe oder auf eine andere Ursache zurückzuführen sind, ist immer noch eine offene Frage, die einer weiteren experimentellen und theoretischen Untersuchung würdig ist42,43.

Wie bereits erwähnt, ist das Problem der Stabilität in NFs eine der Ursachen für die beobachteten Widersprüche in verschiedenen veröffentlichten Arbeiten zu λ-Messungen5. Das Erreichen einer homogenen Dispersion mit Langzeitstabilität ist von wesentlicher Bedeutung, um bessere thermische Eigenschaften in den NFs und eine bessere Heizleistung über lange Zeiträume zu erreichen. Andererseits konzentrierte sich der Großteil der Studien in der Literatur auf die Untersuchung der λ-Verstärkung in NFs unter Verwendung von Nanoadditiven mit einem viel höheren λ als die Basisflüssigkeiten. Die vorliegende Forschungsstudie soll sowohl die Wärmeleitfähigkeit λ als auch die Wärmeleitfähigkeit aT von sehr stabilen NFs auf Fulleren-C60-Basis untersuchen, die ohne Tensid oder Dispergiermittel hergestellt wurden. C60 hat eine kugelförmige, käfigartige, kondensierte Ringstruktur, die eine andere Kohlenstoffbindungsstruktur als die zuvor genannten CbNFs und einen etwas größeren λ (0,4 W/m K)19,44 als die beiden ausgewählten Basisflüssigkeiten 1,2 aufweist. 3,4-Tetrahydronaphthalin (C10H12) und 1,2-Dichlorbenzol (C6H4Cl2). Der C60-Gehalt in den NFs betrug bis zu 0,83 Vol.-% in C10H12 und 1,64 Vol.-% in C6H4Cl2. Die Messungen wurden in einem weiten Temperaturbereich (254 – 323 K) bei Atmosphärendruck unter Verwendung der transienten Mehrstrom-Hitzdrahttechnik durchgeführt, die als zuverlässigste und präziseste Methode zur Messung von λ von Flüssigkeiten gilt, da sie nicht nachteilig beeinflusst wird Konvektion45,46. Die experimentellen λ-Ergebnisse wurden mit den theoretischen Vorhersagen verglichen, wobei verschiedene verfügbare theoretische Modelle zur Erklärung der atypischen λ-Verstärkung von NFs verwendet wurden. Der aT der beiden in der vorliegenden Studie verwendeten Basisflüssigkeiten und C60-NFs wurde noch nicht systematisch untersucht.

Eine der merkwürdigen Fragen im Zusammenhang mit der λ-Erhöhung von NFs ist, ob die festgestellten Änderungen durch die vorhandenen theoretischen Modelle des effektiven Mediums geklärt werden können. Zur Vorhersage des tatsächlichen λ von NFs wurden verschiedene nützliche Analysemodelle entwickelt. ob das Nanoadditiv kugelförmig, zylindrisch oder blattbasiert ist10,43. Die beliebtesten Modelle für NFs wie Maxwell-, Bruggeman- und Timofeeva-Modelle berücksichtigen den Nanoadditivgehalt und seinen λ zusammen mit dem der Basisflüssigkeit37,38,47,48. Die bekannte Brownsche Bewegung von Mikrometer- oder Millimeter-Nanoadditiven in Suspensionen wird aufgrund ihrer Größe häufig vernachlässigt. Dennoch wurde nachgewiesen, dass seine Wirkung aufgrund der beteiligten Mikrokonvektion der die Nanoadditive umgebenden Flüssigkeit einen gewissen Einfluss auf λ von NFs hat. Einige Wärmeleitfähigkeits-Computermodelle von NFs berücksichtigen beispielsweise die zufälligen Brownschen Bewegungen durch einige Faktoren, die ihre Intensität beeinflussen, wie Temperatur, Partikelgröße und Dichte10.

Verschiedene Modelle haben den Einfluss der konvektiven Wärmeübertragung durch die Brownsche Bewegung berücksichtigt; wie die Modelle von Sohrabi, Koo und Kleinstreuer, Bhattacharya und Xue49,50,51,52. Darüber hinaus wurde in anderen Modellen behauptet, dass sie den Effekt der Clusterbildung von Nanopartikeln berücksichtigen; wie die Modelle von Prasher, Wang und Evans53,54,55. Weitere Modellentwicklungen berücksichtigen den Effekt der Grenzflächen-Nanoschicht51,52,56,57,58,59.

Aus allen zuvor vorgeschlagenen Computermodellen geht hervor, dass der Partikelvolumenanteil (ϕ) und λ des Nanoadditivs und der Basisflüssigkeiten berücksichtigt werden sollten. Es ist erwähnenswert, dass das erste allgemein anerkannte Computermodell zur Vorhersage von λ verschiedener Arten von Aufhängungen/Lösungen das Maxwell-Modell37 ist. Dieses Computermodell wurde für Suspensionen mit geringen Konzentrationen an homogen dispergierten, harten kugelförmigen Partikeln und ohne Wechselwirkungen zwischen Partikeln wie folgt erstellt10:

Dabei ist ϕ der Volumenanteil der dispergierten Partikel in der Basisflüssigkeit und die Indizes f und p beziehen sich auf die Basisflüssigkeit bzw. den Partikel.

Wasp et al.10,60 schlugen ein analoges Wärmeleitfähigkeitsmodell für NFs für eine etwas höhere Konzentration an Nanopartikeln vor, ausgedrückt als:

Basierend auf homogenen kugelförmigen Partikeln schlug Bruggeman61 das folgende Modell vor:

Um die obige Gleichung zu lösen, vereinfachten Murshed et al.62 das Bruggeman-Modell, indem sie eine direkte Lösung anboten, die gegeben ist durch:

wobei \(\Delta ={\left(3\phi -1\right)}^{2}{\left(\frac{{\lambda }_{p}}{{\lambda }_{f}}\ rechts)}^{2}+{\left(2-3\phi \right)}^{2}+2\left(2+9\phi -9{\phi }^{2}\right)\left (\frac{{\lambda }_{p}}{{\lambda }_{f}}\right)\)

Das von Timofeeva et al.48 vorgeschlagene Computermodell für die Wärmeleitfähigkeit basiert ebenfalls auf der Theorie des effektiven Mediums und führt zu:

Xue et al.51 schlugen ein Computermodell zur Berechnung von λ von NFs basierend auf Kohlenstoffnanoröhren (CNT) vor:

Ein offensichtlicher Mangel besteht darin, dass die oben genannten Computermodelle λ der NFs, die mit Nanopartikeln mit einem hohen λ hergestellt wurden, offensichtlich unterschätzen. Dies ist auf die Tatsache zurückzuführen, dass das berechnete theoretische λ mit einer Zunahme von \({\lambda }_{p}/{\lambda }_{f}\) zunimmt, wenn der Wert in Maxwell, Wasp und unter 10 liegt Bruggeman-Modelle. Umgekehrt wird ein Anstieg der Rate des berechneten λ-Werts langsam moderat mit einem Anstieg von \({\lambda }_{p}/{\lambda }_{f}\); Insbesondere wenn \({\lambda }_{p}/{\lambda }_{f}\) 20 überschreitet, bleibt das berechnete λ der NF nahezu konstant mit einem Anstieg von \({\lambda }_{p }/{\lambda }_{f}\). Andere Methoden, wie das Timofeeva-Modell, berücksichtigen λ der Nanopartikel nicht; was dieses spezielle Problem lindert, aber andere verursacht. Daher scheinen diese Modelle nicht für NFs geeignet zu sein, die mit Nanopartikeln mit hohem λ erstellt wurden.

Xuan et al.63 haben ein Computermodell entwickelt, das die Brownsche Bewegung der Nanoadditive und Cluster zusammen mit Maxwells Modell berücksichtigt:

Dabei ist KB die Boltzmann-Konstante, Rcl der mittlere Gyrationsradius des Clusters, µf die Viskosität der Grundflüssigkeit, ρp die Dichte des Nanoadditivs und cp seine spezifische Wärme. Da der zweite Term von Gl. (7) ist nicht dimensional homogen.

(d. h. muss in W/m K angegeben sein), diese Gleichung wurde überarbeitet, indem der Konstante \((\frac{1}{2\sqrt{3\pi }})\) die Einheit (m/s1/2) zugewiesen wurde. 64.

Die erhaltenen λ der Grundflüssigkeiten 1,2,3,4-Tetrahydronaphthalin (C10H12) und 1,2-Dichlorbenzol (ortho-Dichlorbenzol, C6H4Cl2) sind in Abb. 1 als Funktion der Temperatur zusammen mit den veröffentlichten Literaturdaten für dargestellt C10H1265. Die dargestellten Standardabweichungen beziehen sich auf 116–411 Messwerte für jede Temperatur. Es ist ersichtlich, dass die Referenzdaten für C10H1265 geringfügig über den gemessenen Werten liegen (< 2 %), aber innerhalb der Fehlermarge liegen, was die ausreichenden Messungen des Hitzdrahts bestätigt. Es ist erwähnenswert, dass die veröffentlichten λ-Werte von C10H12 ohne Berücksichtigung der entsprechenden damit verbundenen Fehler und der angewandten Messtechnik angegeben wurden; Für C6H4Cl2 hingegen ist ein Vergleich aufgrund der geringen verfügbaren Daten nicht möglich. Für C6H4Cl2 nimmt λ mit steigender Temperatur allmählich ab, wobei die Steigung −1,065 · 10–4 W/m K2 beträgt. Für C10H12 wurde jedoch keine deutliche Abnahme von λ mit der Temperatur beobachtet, vorausgesetzt, die Steigung der gemeldeten Daten war sehr klein – 5,205 · 10–5 W/m K2. Innerhalb des gesamten untersuchten Temperaturbereichs ist λ von C10H12 höher als das von C6H4Cl2 (9,8–15,7 % für 273,9–313,4 K).

Gemessenes λ von C60-NFs und Basisflüssigkeiten C10H12 (a) und C6H4Cl2 (b) als Funktion der Temperatur (T). Zur Generierung dieser Zahlen wurde Microsoft Excel 2016 verwendet.

Ähnlich wie bei den Basisflüssigkeiten (Lösungsmitteln), wie in Abb. 2a gezeigt, nahm λ der vorbereiteten NFs mit der Temperatur ab, was daran erkennbar ist, dass die Steigung für C6H4Cl2 NF auf C60-Basis größer ist (−1,46 · 10–4 W/m K2) als für C60 basierend auf C10H12 (−8,45 10–5 W/m K2). Bei der Zugabe von Fulleren C60 zu C6H4Cl2 (Abb. 2b) wurde eine leichte Reduzierung von λ für den gesamten untersuchten Temperaturbereich beobachtet (–2,4 % Reduzierung für 1,64 Vol.-% C60), während für C10H12-basierte NFs, wie in Abb 2b, eine langsame Abnahme von λ wurde mit größerer C60-Konzentration beobachtet, jedoch nur für Temperaturen über 303 K (2, 3,6 und 3,8 % Reduktion für 0,83 Vol.-% C60 in C10H12 bei 303,7, 313,2 bzw. 323,2 K). Dies widerspricht der zuvor berichteten λ-Verstärkung verschiedener Arten von Nanoadditiven auf Kohlenstoffbasis (Graphen, Kohlenstoffnanoröhren, Nanodiamantpartikel usw.)2,3,5,9,10,11,12,13,14,15 ,16,17,18,19,20,21,22,23,24,25,26,27,29,35,41; obwohl λ von C60 (0,4 W/m K) etwa 3,1 % bzw. 3,5 % höher ist als der der Basisflüssigkeiten C10H12 bzw. C6H4Cl2. Tatsächlich ist λ verschiedener Arten von Nanoadditiven auf Kohlenstoffbasis extrem größer als der von C60 (z. B. 5300 W/m K für Graphen8, 6000 W/m K für einwandige Kohlenstoffnanoröhren7, 3986 W/m K für doppelte). umwandige Kohlenstoff-Nanoröhren7 und 3000 W/m K für mehrwandige Kohlenstoff-Nanoröhren5,7,9). Im Vergleich zur Basisflüssigkeit Wasser beobachteten Hwang et al.28 auch einen niedrigeren λ-Wert für C60-NFs auf Wasserbasis, und λ nahm mit einem größeren C60-Volumenanteil ab. Für die gleiche Grundflüssigkeit, Wasser, zeigten MWCNT-NFs größere λ-Werte als Wasser (z. B. stieg λ bei MWCNT-NF um etwa 7,0 % bei einem Volumenanteil von 1,0 %, während es für C60 bei einem Volumenanteil um etwa 3,0 % abnahm Anteil von 1,5 %). In diesem Fall ist λ eines C60-NF auf Wasserbasis kleiner als der von Wasser. Bei ölbasierten Flüssigkeiten wurde λ sowohl für C60- als auch für MWCNT-NFs verbessert (z. B. stieg λ um 6,0 % für 5 Vol.-% C60 und um 8,7 % für 0,5 Vol.-% MWCNT). Es wurde festgestellt, dass λ von MWCNT NF erheblich besser war als das von C60 NF, da λ von MWCNT besser als das von C6028 ist. Bei gleicher Nanoadditivbeladung wird allgemein angenommen, dass das Nanoadditiv mit einem höheren λ eine stärkere λ-Verstärkung der NFs induziert. Diese Schlussfolgerung ist jedoch für bestimmte Arten von NFs unsicher, da λ der NFs gleichzeitig von zahlreichen anderen Dingen wie Aggregation, Brownscher Bewegung, Grenzflächen-Nanoschicht, Oberflächenladungszustand und dem thermischen Widerstand der Nanopartikel beeinflusst wird10. Es sollten weitere theoretische Studien durchgeführt werden, um die maßgeblichen Mechanismen genau aufzudecken und die in unserer Studie beobachtete Verringerung von λ zu rechtfertigen.

Einfluss der Temperatur auf λ von NFs, die mit 0,83 Vol.-% in C10H12 und 1,64 Vol.-% in C6H4Cl2 hergestellt wurden (a) und Einfluss der C60-Konzentration (ϕ) auf λ von NFs, die mit C10H12 für verschiedene Temperaturen (T) hergestellt wurden (b). Zur Generierung dieser Zahlen wurde Microsoft Excel 2016 verwendet.

Wie im vorherigen Abschnitt „Modelle zur Vorhersage der Wärmeleitfähigkeit“ angegeben, kann λ der vorbereiteten NFs mithilfe der genannten theoretischen Modelle vorhergesagt werden [Gl. (1–7)]. Die berechneten λ-Werte wurden gegen die experimentellen Werte in Abb. 3 aufgetragen. Im Allgemeinen wurden für alle Modelle gute Übereinstimmungen beobachtet (Maxwell-Modell [Gl. (1)], Wasp et al.-Modell [Gl. (2), Bruggeman-Modell [Gl. (3)], Timofeeva et al. Modell [Gl. (5)], Xue et al. Modell [Gl. (6)], Xuan et al. Modell [Gl. (7)] innerhalb einer 5 %igen Sicherheit mit Ausnahme des Modells von Timofeeva et al. [Gl. (5)], das mehr als 5 % Abweichung von den experimentellen Werten zeigte (d. h. die maximal registrierten Abweichungen betrugen bis zu 7 %). Für kleine Konzentrationen im Volumenanteil von C60 in C10H12 ( < 0,6 Vol.-% stimmen die berechneten λ-Werte aus dem Modell von Timofeeva et al. gut mit den experimentellen überein. Für höhere Konzentrationen überschätzte dieses Modell jedoch λ. Diese Schlussfolgerungen werden auf die Tatsache zurückgeführt, dass im Gegensatz zum anderen In theoretischen Modellen berücksichtigt das Modell von Timofeeva et al. λ des Nanoadditivs C60 nicht. Nahezu die gleichen Abweichungen von den experimentellen Daten wurden für das Modell von Maxwell, Bruggeman und Xuan et al. erhalten. Modelle. Das letztere Modell (Xue) basiert auf dem Maxwell-Modell und der Einfluss der Brownschen Bewegung von C60 erwies sich als vernachlässigbar (4,2 · 10–4 – 6,7 · 10–4 % für 1,64 Vol.-% C6H4Cl2 NF auf C60-Basis und 2,6 · 10–5). – 1,2 10–4 % für 0,06 Vol.-% C60-basiertes C10H12 NF, 2,6 10–4 – 1,2 10–3 % für 0,6 Vol.-% C60-basiertes C10H12 NF und 3,4 10–4 – 1,6 10–3 % für 0,83 Vol.-% von C60 basierendem C10H12 NF). Es sollte erwähnt werden, dass der Beitrag der Brownschen Bewegung von C60 mit zunehmendem C60-Gehalt in der Basisflüssigkeit und mit der Temperatur zunahm, wie aus Gleichung (1) zu erwarten ist. (7); obwohl die erhaltenen Werte sehr niedrig waren. Der beobachtete vernachlässigbare Einfluss der Brownschen Bewegung von C60 in beiden BLs rechtfertigt die Ähnlichkeit der registrierten Temperaturabhängigkeit des λ der NFs mit den BLs. Tatsächlich erhöht die Brownsche Bewegung λ von NFs, wohingegen der Einfluss der Aggregation für die Brownsche Bewegung nachteilig ist10. Einige Forscher berichteten von einer negativen Auswirkung auf λ bei einer Temperaturerhöhung. Für SiO2-basierte Wasser-NFs beobachteten Masuda et al.66 eine λ-Verstärkung von etwa 10–11 % bei 31,85 °C, 9–10 % bei 46,85 °C und 5–7 % bei 66,85 °C, wenn die Volumenbeladung erhöht wurde von 1,1 bis 2,3 %. Dies weist auf die unterschiedlichen Einflüsse der Temperatur auf λ von NFs durch Brownsche Partikelbewegung, Dispersionsstabilität und Partikelclusterung hin. Aufgrund der vernachlässigbaren Brownschen Bewegung von C60 und der Stabilität der hergestellten NFs bestimmten in dieser Studie die Basisflüssigkeiten die Temperaturabhängigkeit der NFs (dh ähnliche Trends wurden für die Basisflüssigkeit und die entsprechenden NFs beobachtet).

Vorhergesagtes λ von C60-NFs auf Basis von C10H12 (a) und in C6H4Cl2 (b) im Vergleich zu den erhaltenen experimentellen λ-Werten. Zur Generierung dieser Zahlen wurde Microsoft Excel 2016 verwendet.

Unter Berücksichtigung der Abweichungen aller Daten für beide zugrunde liegenden Flüssigkeiten im betrachteten Modell haben Wasp et al. Modell 60 ist das beste Modell (d. h. die erhaltenen Abweichungen von den gemessenen Werten betrugen −0,4 bis 1,1 % für 1,64 Vol.-% C60 in C6H4Cl2 NF; −0,6 −1,1 % für 0,06 Vol.-% C60 in C10H12 NF; −1,5 bis 2,2 % für 0,6 Vol.-% C60 in C10H12 NF und 1,5–4,1 % für 0,83 Vol.-% C60 in C10H12 NF).

Apropos, dass für die in dieser Studie verwendeten Basisflüssigkeiten keine Daten für aT vorliegen, wurde dies mit der Heißdrahttechnik bestimmt, wie im Abschnitt „Messungen“ erläutert, sowohl für C10H12 als auch für C6H4Cl2 zusammen mit den oben genannten C60-NFs. Die Ergebnisse sind in Abb. 4 als Funktion der Temperatur dargestellt, zusammen mit den damit verbundenen Ungenauigkeiten.

Gemessen aT von C60 NFs zusammen mit den entsprechenden Basisflüssigkeiten C10H12 (a) und in C6H4Cl2 (b) als Funktion der Temperatur (T). Zur Generierung dieser Zahlen wurde Microsoft Excel 2016 verwendet.

Für C10H12 wurde unter Berücksichtigung der Standardfehler weder bei einer Temperaturänderung noch bei der Zugabe von C60 eine deutliche Variation von aT festgestellt. Wie in unserer vorherigen Studie67 angegeben, ist die mit der transienten Hitzdrahtmethode ermittelte Unsicherheit von aT (bis zu 9,5 %) größer als die von λ (bis zu 3 %). Für C6H4Cl2 wurde jedoch eine geringfügige Abnahme mit der Temperatur beobachtet (dh 9,3 %, wenn die Temperatur von 264,6 auf 323,3 K erhöht wurde). Ähnlich wie bei C10H12 wurden für den gesamten untersuchten Temperaturbereich keine Variationen zwischen den aT-Werten von C6H4Cl2 und den C60-bezogenen NFs beobachtet. Dieses Ergebnis kann teilweise auf die kleine Variation von λ bei der Zugabe von C60 und mit der Temperatur \(({a}_{T}=\frac{\lambda }{{\rho c}_{P}}) zurückgeführt werden. \).

Zum ersten Mal wurden sehr stabile NFs auf Fullerenbasis (C60) ohne Tensid oder Dispergiermittel unter Verwendung der beiden Basisflüssigkeiten C10H12 und C6H4Cl2 hergestellt; und sowohl λ als auch aT wurden in flüssiger Phase mit der transienten Mehrstrom-Heißdrahttechnik bei Atmosphärendruck in einem weiten Temperaturbereich (254 – 323 K) gemessen.

Das in dieser Studie erhaltene λ von C10H12 stimmt sehr gut mit den Werten überein, die aus den einzigen vor 27 Jahren im Jahr 2012 berichteten Werten gefunden wurden. Für C6H4Cl2 ist ein solcher Vergleich jedoch aufgrund fehlender veröffentlichter Daten nicht möglich.

Ähnlich wie bei den Basisflüssigkeiten nahm λ beider Arten von C60-NFs mit steigender Temperatur leicht ab. Anders als erwartet (im Vergleich zu den Basisflüssigkeiten) wurde jedoch λ der C60-NFs bei der Zugabe von C60 verringert und nahm mit zunehmender Konzentration ab. Die erhaltenen experimentellen λ-Werte wurden mit den Werten verglichen, die unter Verwendung verschiedener theoretischer Wärmeleitfähigkeitsmodelle vorhergesagt wurden, die ursprünglich vorgeschlagen wurden, um die abnormale Verbesserung von λ von NFs zu klären. Im Allgemeinen wurde eine gute Übereinstimmung mit den experimentellen Daten für Maxwell [Gl. (1)], Wasp et al. [Gl. (2)], Bruggeman [Gl. (3)], Xue et al. [Gl. (6)] und Xuan et al. Modelle [Gl. (7)]. Bei Timofeeva et al. wurde eine Abweichung von mehr als 5 % und bis zu 7 % beobachtet. Modell [Gl. (5)], hauptsächlich aufgrund der Überschätzung von λ bei hohen C60-Konzentrationen in den NFs; Dies ist auf die Tatsache zurückzuführen, dass dieses Modell λ der Nanopartikel nicht berücksichtigt. Im Allgemeinen wurde festgestellt, dass die Brownsche Bewegung von C60 in den untersuchten NFs vernachlässigbar ist.

Es war nicht möglich, Literaturdaten für die atT von C10H12 und C6H4Cl2 zu finden, die in dieser Studie verwendet werden könnten. Bei den getesteten Basisflüssigkeiten wurde für den gesamten untersuchten Temperaturbereich keine deutliche Variation von aT zwischen C60 NF und der entsprechenden Basisflüssigkeit festgestellt. Dies war teilweise auf die geringe Variation von λ bei der Zugabe von C60 zurückzuführen. Für C10H12 wurde keine klare Tendenz zwischen aT und der Temperatur beobachtet. Allerdings wurde für C6H4Cl2 ein leichter Rückgang (9,3 %) beobachtet, als die Temperatur von 264,6 auf 323,3 K erhöht wurde.

Es gibt umfangreiche Untersuchungen zur λ-Verstärkung verschiedener Arten von NFs, aber die Ergebnisse unterscheiden sich selbst für dieselbe NF. Noch wichtiger ist, dass die starke Verbesserung von λ von NFs, die mit einer kleinen Menge Nanoadditiv hergestellt wurden, als anomal und umstritten angesehen wird. Wir haben zum ersten Mal sowohl λ als auch aT von zwei Arten stabiler Fulleren-basierter NFs zusammen mit ihren Basisflüssigkeiten, 1,2,3,4-Tetrahydronaphthalin und 1,2-Dichlorbenzol, mit der transienten Mehrstrom-Heißdrahttechnik gemessen bei Atmosphärendruck und unterschiedlichen Temperaturen im Bereich 254 – 323 K.

Wir fanden heraus, dass das erhaltene λ von 1,2,3,4-Tetrahydronaphthalin sehr gut mit den vor mehr als 25 Jahren in der Literatur angegebenen Werten übereinstimmt, was die Angemessenheit der entwickelten Hitzdrahtmessungen bestätigt. Wir haben jedoch keine Literaturdaten für λ von 1,2-Dichlorbenzol gefunden. Ähnlich wie bei den Basisflüssigkeiten stellten wir fest, dass λ beider Arten von C60-NFs mit zunehmender Temperatur leicht abnahm. Im Gegensatz zu unseren Erwartungen wurde jedoch λ der NFs im Vergleich zu den Basisflüssigkeiten durch die Zugabe von Fulleren verringert. Wir haben die erhaltenen Ergebnisse mit den vorhergesagten Ergebnissen unter Verwendung verschiedener theoretischer Modelle der Wärmeleitfähigkeit verglichen und eine gute Übereinstimmung zwischen ihnen festgestellt (bis zu 7 % Abweichung). Es sollten mehr theoretische Studien durchgeführt werden, um die maßgeblichen Mechanismen genau aufzudecken und die in dieser Forschungsstudie beobachtete Verringerung von λ anstelle der anomalen λ-Verstärkung von NFs zu rechtfertigen.

Wir haben in der Literatur keine aT-Daten zu NFs auf Fullerenbasis oder den Grundflüssigkeiten 1,2,3,4-Tetrahydronaphthalin und 1,2-Dichlorbenzol gefunden. Wir haben keine große Variation des aT zwischen den C60-NFs und den entsprechenden Basisflüssigkeiten festgestellt, die bei unterschiedlichen Temperaturen getestet wurden, was teilweise auf die geringe Variation von λ bei der Zugabe von C60 zurückzuführen ist.

Die zur Herstellung der NFs verwendeten Basisflüssigkeiten 1,2,3,4-Tetrahydronaphthalin (C10H12) und 1,2-Dichlorbenzol (ortho-Dichlorbenzol, C6H4Cl2) mit einer Mindestreinheit von 99 % wurden von Sigma-Aldrich geliefert. Die Lösungsmittel wurden ohne weitere Reinigung oder Entfernung von gelöstem Wasser oder Luft verwendet. Fulleren C60 mit einem Durchmesser von etwa 0,7 nm und einer Reinheit von 99,5 % wurde von Sigma-Aldrich bezogen. Zur Kalibrierung der λ-Messungen des Drahtes wurde Dimethylphthalat (C10H10O4, 99 % Reinheit, Sigma-Aldrich) mit einem bekannten λ-Wert gemäß dem ASTM D2717-Standardtest68 verwendet.

Die für die NF-Zubereitung üblicherweise angewandte Methode ist als Zwei-Schritte-Methode bekannt. Bei dieser Methode werden die Herstellungsverfahren von Nanoadditiv und NF unabhängig voneinander durchgeführt. In dieser Studie wurde trockenes C60 in der Basisflüssigkeit suspendiert, zunächst 30 Minuten lang bei 150 U/min gerührt (Ika RCT Basic) und dann in mehreren 30-Minuten-Intervallen einer Ultraschallbehandlung unterzogen, um mögliche Aggregationen oder kollidierende Nanopartikel zu entfernen aufgrund ihrer hohen Aktivität und Interaktionskraft. Anschließend wurde die Dispersion über Nacht belassen, um sicherzustellen, dass es zu keiner Ausfällung der Nanopartikel kam. Als die C60-Nanopartikel in die klaren Basisflüssigkeiten eingebracht wurden, verfärbten sie sich sehr dunkelviolett/violett. Die höchstmögliche C60-Beladung in C6H4Cl2 betrug 2 Gew.-% (1,64 Vol.-%), während sie in C10H12 mit 1,35 Gew.-% (0,83 Vol.-%) niedriger ausfiel. Es ist erwähnenswert, dass während der gesamten Versuchszeit nach der NF-Herstellung und sogar nach allen Testzeiträumen keine Fullerenablagerungen beobachtet wurden, sodass der Anteil des enthaltenen C60 unverändert blieb. Es wurde keine deutliche zeitliche Variation von λ festgestellt, was auf eine sehr gute Dispersionsstabilität der vorbereiteten Proben hinweist.

Die transiente Hitzdrahtmethode ist die gebräuchlichste Methode zur Quantifizierung von λ verschiedener Arten von Materialien sowohl in flüssiger als auch in fester Phase45,46,67. In dieser Studie wurden sowohl λ als auch aT mit dem in unseren früheren Studien beschriebenen transienten Hitzdraht-Experimentiergerät gemessen67,69,70. Die folgende Methode ähnelt der für die Messung von λ verschiedener Flüssigkeiten erläuterten Methode67,69,70. Kurz gesagt wurde ein Platindraht mit einem Durchmesser von 50 ± 0,001 μm und einer Länge von 5,92 ± 0,07 cm verwendet. Jedes Ende des Platindrahts wurde zunächst an die Laschen eines ordnungsgemäß vorbereiteten, chemisch beständigen, flachen Rahmens angelötet, der aus einer rohen Leiterplatte (Substrat) geschnitten wurde. Anschließend wurden zwei Leitungen (mit Teflonummantelung und isoliert) an jede Lasche angelötet; Die gelöteten Laschen wurden anschließend mit einem hitzebeständigen Epoxidharz abgedeckt. Vor der Kalibrierung wurde auf den Platindraht eine Industriebeschichtung auf Teflonbasis mit einer Schichtdicke von weniger als 1 μm aufgebracht, um jegliche elektrische Verbindung zwischen dem Platindraht und der Probe zu verhindern.

Die flüssige Probe wird in eine zylindrische doppelwandige Glaszelle mit einem Innendurchmesser von 2,2 cm, einem Außendurchmesser von 4,1 cm und einer Höhe von 13 cm gegeben. Die Temperatur der Glaszelle wurde mithilfe einer Arbeitsflüssigkeit, die aus einem Thermostatbad (Lauda ECO RE630) durch den Mantel der Glaszelle floss, auf ± 0,05 K geregelt. Die Temperatur der Proben wurde mit einem Platin-Widerstandsthermometer (Präzisionsthermometer F250 MKII, Genauigkeit < ± 0,005 °C) gemessen, das zusammen mit dem Heißdraht in die Glaszelle mit der Probe eingeführt wurde. Die gesamte Messzelle wurde in einer Klimakammer (Mytron) gehalten, die auf die gleiche Temperatur wie die Testtemperatur eingestellt war und die Luftfeuchtigkeit bei etwa 40 % hielt.

Zur Durchführung der elektrischen Messungen verwendeten wir ein Quellenmessgerät vom Typ Keithley 2400, das den gleichzeitigen Betrieb als Stromquelle und Spannungsmessgerät ermöglicht. Anschließend wurde das Erfassungsgerät an einen Desktop-Computer angeschlossen und ein Softwarecode entwickelt, um den experimentellen Test durchzuführen, die Messpunkte zu registrieren, eine Datenanpassung durchzuführen und schließlich aT und λ zu berechnen. Auch das Platinthermometer war an den Computer gekoppelt. In dieser Studie wurden die angelegten elektrischen Ströme (200, 250 und 300 mA) zunächst über zwei der mit den Drahtenden verbundenen Leitungen angelegt, während die Spannung gleichzeitig über die anderen beiden Leitungen gemessen wurde.

Um zufriedenstellende Messungen des Drahtes sicherzustellen, wurden erste Versuchsläufe mit C10H10O4 bei verschiedenen Temperaturen durchgeführt und die erhaltenen λ-Werte mit den gemeldeten Werten nach dem ASTM D2717-Standardtest68 verglichen (siehe Abb. 5c,d). Für jede Temperatur der Probe wurde die Software nach Erreichen des stationären Zustands unter den festgelegten elektrischen Strömen ausgeführt, die alle 4 Minuten an den Draht angelegt wurden. Die aufgezeichneten Daten bestanden aus der Zeit (t), dem elektrischen Potential (V), der Temperatur (T) und dem Widerstand des Drahtes (R0) zu Beginn des Erwärmungsschritts. Bei jeder Messung wurden etwa 350 Spannungswerte (V) als Funktion der Zeit aufgezeichnet und die Messungen wurden je nach eingestellter Temperatur mindestens 6 und sogar 16 Stunden lang durchgeführt. Ein typischer Heizlauf dauert ca. 0,34–1,6 s (abhängig von der Aufzeichnungsrate). Abbildung 5a zeigt beispielhaft den zeitlichen Verlauf des elektrischen Potentials zwischen den Drahtenden.

Typische diskrete Heizkurve, die den Spannungsabfall im Platindraht, V, als Funktion der Zeit für C60 NF zeigt, das durch Dispergieren von 0,6 Vol.-% in C10H12 bei 293,15 K und 250 mA hergestellt wurde (die gerade Linie stellt die Anpassung an Gl. (8)) (a), Variation des Drahtwiderstands R mit der Temperatur T (b), gemessenes λ von C10H10O4 als Funktion von T nach dem ASTM D2717-Standardtest68, um den Draht vorher (Anfangsdaten) und danach zu kalibrieren (Endgültige Daten) Prüfung von Basisflüssigkeiten und NFs (c) und Abweichung von den tabellierten Werten des gemessenen λ (d). Zur Generierung dieser Zahlen wurde Microsoft Excel 2016 verwendet.

Wenn ein elektrischer Strom (I) über den Platindraht angelegt wird, steigen aufgrund der Joule'schen Erwärmung die Temperatur (T), der Widerstand (R) und die Spannungsdifferenz (ΔV) des Drahtes in Abhängigkeit von λ und aT der ihn umgebenden Probe Draht. Für einen unendlichen zylindrischen geraden Draht kann die zeitliche Änderung (t) der Spannungsdifferenz (ΔV) zwischen zwei durch einen Abstand (L) getrennten Punkten für lange Zeit angenähert werden, \(t > > \frac{{r_{0 }^{2} \rho^{{}} c_{p} }}{4\lambda }\), durch die folgende Gleichung, wie an anderer Stelle angegeben40,71,72.

Dabei ist α der Temperaturwiderstandskoeffizient des Platindrahts, R0 der elektrische Widerstand des Drahts zu Beginn der Erwärmung (t = 0), γ die Eulersche Konstante (γ = 0,5772) und L die Länge des Drahts . Gleichung (8) kann wie folgt umgeschrieben werden:

Dabei ist m die Steigung der {R,T}-Kurve bei der Anfangstemperatur des Heizlaufs (siehe Abb. 5b) und der Parameter β (Zeiteinheiten) hängt von aT der Probe und dem Drahtradius (ro) ab ) wie folgt:

Der Widerstand (R) wird für jede Messung, Temperatur, Probe und elektrischen Strom aufgezeichnet. Ein Mittelwert wird berechnet und die Variation des Widerstands (R) mit der Temperatur (T) ist in Abb. 5b aufgetragen. Der berechnete Steigungswert (m) beträgt 0,0119 Ω/K.

λ der Probe wird aus Gl. berechnet. (9) wie folgt: Die durchgezogene Linie in Abb. 5a zeigt die Anpassung der experimentellen Punkte {Vi, ln(ti)} an Gl. (9) wenn das System den stationären Zustand erreicht (dh t > > 412 ms; die ersten 150 Punkte wurden bei der Bestimmung der Anpassung nicht verwendet). Es muss darauf hingewiesen werden, dass in dieser Studie keine Abweichungen zwischen den gemessenen Daten und den Geraden im langzeitasymptotischen Regime beobachtet wurden, was darauf hindeutet, dass die Messungen frei von natürlicher Konvektion sind. Aus dem erhaltenen Achsenabschnitt (B) und der Steigung (S) der Geraden wurden λ und aT unter Verwendung der folgenden Ausdrücke bestimmt:

Dabei ist A eine Konstante des Drahtes, die anhand seiner effektiven Länge bestimmt wird. Für den in dieser Studie verwendeten Hitzdraht wurde ein A-Wert von 0,015848 Ω/Km ermittelt. Dies wurde anhand der gemessenen und gemeldeten λ-Werte von Dimethylphthalat bei verschiedenen Temperaturen ermittelt. Die effektive Länge des Drahtes (Leff) wurde aus der Gleichung (Leff = m/(4πA)) berechnet. Der berechnete Wert von 5,975 cm liegt sehr nahe an der gemessenen Länge des Drahtes von 5,92 ± 0,07 cm (1,0 % Abweichung). Dies bestätigt, dass es sich bei den gemessenen aT- und λ-Daten in dieser Untersuchung um absolute Werte handelt. Es ist erwähnenswert, dass das Verhalten des elektrischen Widerstands des Platindrahts mit der Temperatur eine Überprüfung der Stabilität des Drahts während des Messlaufs ermöglicht. Darüber hinaus wurden keine Abweichungen zwischen den Tests beobachtet, die mit den Proben zu Beginn und am Ende durchgeführt wurden, und auch nicht beim Wechsel zwischen den getesteten NFs.

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel [und seiner ergänzenden Informationsdatei] enthalten.

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Dieses Projekt wurde vom Forschungs- und Innovationsprogramm Horizont 2020 der Europäischen Union im Rahmen der Marie-Sklodowska-Curie-Fördervereinbarung Nr. 753319 (Akronym: PCMNano) gefördert. Die Autoren danken Dr. José María Ortiz de Zárate für die nötige Unterstützung bei der Entwicklung des experimentellen Teils dieser Forschungsstudie.

Abteilung für Struktur der Materie, thermische Physik und Elektronik, Fakultät für Physik, Universität Complutense Madrid, Avda. Complutense s/n, 28040, Madrid, Spanien

Brian Reding und Mohamed Khayet

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Die Autoren erklären, dass beide wesentliche Beiträge zur Konzeption und Gestaltung der Arbeit sowie zur Datenanalyse geleistet haben. Entwarf das Werk und überarbeitete es kritisch hinsichtlich wichtiger intellektueller Inhalte. Genehmigte die zu veröffentlichende Version. Stimmen Sie zu, für alle Aspekte der Arbeit verantwortlich zu sein und sicherzustellen, dass Fragen im Zusammenhang mit der Genauigkeit oder Integrität eines Teils der Arbeit angemessen untersucht und gelöst werden. Der BDR erklärt sich für die Datenerfassung verantwortlich.

Korrespondenz mit Mohamed Khayet.

Die Autoren erklären, dass ihnen keine konkurrierenden finanziellen Interessen oder persönlichen Beziehungen bekannt sind, die den Anschein erwecken könnten, dass sie die in diesem Artikel beschriebene Arbeit beeinflusst hätten.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Reding, B., Khayet, M. Wärmeleitfähigkeit und thermische Diffusionsfähigkeit von Nanoflüssigkeiten auf Fullerenbasis. Sci Rep 12, 9603 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-14204-y

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Eingegangen: 13. November 2021

Angenommen: 02. Juni 2022

Veröffentlicht: 10. Juni 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-14204-y

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